不规则形状A301氨合成催化剂内扩散有效因子VIP免费

第53卷第12期2002年12月化工学报JournalOfChemicalIndustryandEngineeringVo1．53№12December2002不规则形状A301氨合成催化剂内扩散有效因子李涛徐懋生朱炳辰房鼎业(华东理工大学化学工程系，上海200237)摘要对于不规则形状A301氨合成催化剂，测定了其形状系数和球化的当量直径及高压下本征动力学方程，用SPSR法测定了不规则催化剂颗粒的曲折因子，根据多组分单一反应等温球形Aa01氨合成催化剂内反应一扩散一维模型，用正交配置法结合解非线性方程组的Broyden拟牛顿法求解了模型，获得了催化剂粒内各组分的浓度分布和催化剂的内扩散有效因子利用所测得的高压下Aa01催化剂的总体速率对模型进行了检验，模型计算值和实验值吻合，表明球化模型和所得当量直径、曲折因子等模型参数可用于描述A301催化剂内的反应扩散过程及工程设计计算关键词Aa01氨合成催化剂反应一扩散模型正交配置法内扩散有效因子中图分类号TQ031rQ223．26文献标识码A文章编号04381157(2002)12—126005INTRAPARTICLEDIFFUSIONEFFICIENCYFACTOROFIRREGULARA301AMMONIASYNTHESISCATALYSTLITao，XUMaosheng，ZHUBingchenandFANGDingye(DepartmeTztoJ’Che,licalb2ngineering，EastChinaUniversityo／ScienceapdTechnoloKy，Shanghai200237，China)AbstractTheirregularA30lammoniasynthesiscatalystisspheroidizedbymeansofshapefactorandequivalentdiameter．ThetortuosityfactorofirregularA301catalystisdeterminedbysinglepelletstringreactormethod(SPSRM)．Soaone—dimensionalisothermalmulti—componentdiffusion—reactionmodelisestablishedintheirregularAa01ammoniasynthesiscatalystbasedontheintrinsickineticsunderhighpressure．I'heorthogonalcollocationmethodaswellasBroydenmethodwasusedtosolvethemodelequations．Fheintraparticlediffusionefficiencyfactorandtheconcentrationdistributionsofindividualcomponentsinthecatalystareobtained．Fhemodelisverifiedbytheglobalkineticsdataunderhighpressureobtainedinagradientlessreactor．Thecalculationdataagreewellwithexperimentaldata．s()thespheroidizedmodelcanbeusedtodescribethediffusion——reactionprocessintheirregularcatalystandtocalculatetheintraparticlediffusionefficiencyforengineeringdesign．KeywordsAa01ammoniasynthesiscatalyst，reactionintraparticlediffusionefficiencyfactor士丘A30l催化剂是一种低温、高活性的氨合成催化剂，已完全具备了在大型合成氨装置中使用的条件，为此有必要研究不规则A301催化剂内扩散200l—O3一l6收到初稿，200l—O6一l5收到修改稿．联系人：朱炳辰．第一作者：李涛，男，34岁，博士，副教授基金项目：国家计委“九五”攻关项目(№．96—550—02—02)．diffusionmodel，orthogonalcollocationmethod，有效因子的计算方法，供反应器的工程设计使用．工业氨合成是可逆多组分反应，反应物和产物均在催化剂粒内进行扩散和反应，应按照催化剂内多组分扩散过程的特点来建立计算催化剂内扩散有效因子的数学模型[．对于规则颗粒，如圆柱体中Receiveddate：200l—O3一l6．Correspondingauthor：ZHUBingchen维普资讯http://www.cqvip.com第53卷第l2期李涛等：不规则形状A301氨合成催化剂内扩散有效因子1261·温变换WB一2催化剂，朱炳辰等根据等比外表面积将圆柱体催化剂球化的方法对该催化剂建立了加压下多组分扩散模型，并获得了良好的结果l3．朱炳辰、房鼎业等根据多孔催化剂内进行多组分扩散过程的特征，提出了计算氨合成催化剂内扩散有效因子的模型并获得数值解l4j．但A301氨合成催化剂形状不规则，必须确立形状系数、当量直径、曲折因子等颗粒的工程参数测定的特殊方法，迄今未见其他研究者报道上述参数的测定和高压下内扩散有效因子的实验验证．本文采用多组分单一反应一扩散模型对A301催化剂内的多组分反应和扩散过程进行描述，结合实验所得本征动力学、工程参数和加压下不规则颗粒A30l催化剂的表观速率，求解了形状不规则A301催化剂内扩散有效因子的数值解，和实验值进行了比较，吻合...