FeS-2的电子结构与光电性能理论模拟及其表面钝化工艺研究.doc

FeS_2 的电子结构与光电性能理论模拟及其表面钝化工艺讨论本文借助基于密度泛函理论的自洽赝势方法的第一性原理计算机模拟技术对 FeS₂材料的电子结构与光电性能进行了人工调制讨论，达到了提高太阳电池的理论转换效率的目的；从电子层次系统讨论了光开路电压低的本质原因，提出了综合能级模型，为提高光开路电压奠定了理论基础；在此讨论基础上，提出了提高开路电压的技术路线。 FeS₂在外压调制（等静压力）下的电子结构特征是：随着晶格压缩度增加，FeS₂的能隙 E_g变宽，其根本原因是在外压微扰下，Fe-S 键缩短从而导致Fe、S 原子间轨道杂化增强，结果使成键态能量降低，反键态能量升高，导致 M带与导带 C 分别向低能端和高能端移动，从而使能隙展宽，该能隙与高压下晶体结合更加紧密是联系在一起的。因此可以说，外压作用使 Fe-S 键长缩短从而导致 Fe-S 键共价性增强是FeS₂在外压下能隙加宽现象的根本原因。 外压微扰下的光学性质特征是：外压微扰诱导材料能带结构变化（禁带宽度增大），不仅导致光吸收限增大，而且导致 FeS₂最佳光谱响应的能量范围向高能端移动，与太阳光谱最佳辐射强度能量范围（1.5～3.1eV）相匹配，在该能量范围内光吸收系数较高(α_λ＞1.0×10⁵cm^-1)。因此，外压调制下的 FeS₂光电材料不仅可以制备薄膜材料（＜0.1μm），而且可以提高 FeS₂太阳电池理论转换效率，这为进展高效率、低成本薄膜太阳电池提供了理论依据和实验途径。 固溶体Ru_xFe_1-xS₂电子结构与光学常数理论计算结果表明：随组分比增加，固溶体 Ru_xFe_1-xS₂吸收曲线低能端光吸收限和最佳光谱响应区域的能量范围向高能端移动，在最佳光谱响应能量范围内光吸收系数较高(α_λ＞1.0×10⁵cm^-1)。因此，我们不仅可以通过控制组分比调制固溶体材料的光学吸收限，而且可以通过控制组分比调节固溶体的最佳光谱响应能量范围，使之与太阳光谱最佳辐射强度能量范围（1.5～3.1eV）相匹配，从而提高 FeS₂太阳电池的理论光电转换效率。 通过 FeS₂体内 S 空位的电子结构理论计算和配位场理论分析，探讨了 S 空位导致在禁带中产生新缺陷态的物理机制，修正了完整晶体能带模型，建立了 FeS