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微气泡对烯烃氢甲酰化反应的强化研究

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摘要微气泡对烯烃氢甲酰化反应的强化研究为了加强气液两相传质效率,进而达到强化气液反应的目的,本课题以 1-己烯的烯烃氢甲酰化为探针反应,将合成气(CO 和 H2)以微气泡的形式引入到该典型的气液反应中,并获得了一定的强化效果。研究方法为:首先使用商用管式微气泡发生器进行产生冷模实验,并采用与高速摄像机结合的方式进行微气泡状态的表征,进而探究其平均直径、数量等状态与其产生条件的关系。在总结了一定气泡生成规律的前提下,再正式进行微气泡环境下 1-己烯氢甲酰化反应的实验研究,以探索最佳实验条件,并与搅拌反应釜的反应性能进行了对比试验,确定了微气泡的强化作用。经过研究表明,商用管式微气泡烯烃氢甲酰化系统,30 mL·min-1是最佳的进料气体流量。得益于气液传质效率的提高,在总醛收率接近(90%)的情况下,微气泡的引入可以将搅拌式反应釜的氢甲酰化反应时间从 120 min 缩短到 60 min。之后,为了进一步提升微气泡反应体系的效率,基于仿生分形理论设计了具有分形结构的微气泡发生器,并采用利用金属 3D 打印加以制造。使用该分形发生器进行了气泡表征和氢甲酰化反应研究,并将实验结果与商用管式微气泡发生器作对比。与商用管式微泡发生器相比,分形微气泡分布器增加了微气泡总数,减小了微气泡尺寸,此外,分形结构使得微气泡在反应器中的空间分布更加均匀。上述微气泡状态的改进使得分形微气泡分布器在商用管式微气泡发生器的基础上,再次提升了 12%左右的氢甲酰化反应效率。最后为了进一步阐明微气泡有效强化氢甲酰化反应的本质原因,本文将两种微气泡反应系统与常规的毫米级鼓泡系统进行实验对比,发现微气泡系统中气含率和气液传质效率均远高于毫米气泡系统。本课题的研究表明,微气泡对 1-己烯氢甲酰化反应有着显著的强化作用,并且微气泡的存在状态对该强化作用有着显著的影响,通过改善微气泡状态还可以进一步提升 1-己烯氢甲酰化实验的反应效率。本研究所提出的微气泡反应体系对强化其他气液反应也有很大的潜力。关键词I微气泡对烯烃氢甲酰化反应的强化研究微气泡,氢甲酰化,3D 打印,分形,传质。IIAbstractAbstractIn order to enhance the gas-liquid two-phase mass transfer efficiency in the gas-liquid reaction, the synthesis gas (CO and H2) was introduced in the form of microbubbles into the hydroformylation of 1-hexene, which is a ...

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