将铂金(Pt)分散在多孔性聚甲氧基苯胺(POMA)中实现甲酸的高效电催化氧化VIP专享VIP免费

将铂金(Pt)分散在多孔性聚甲氧基苯胺（POMA）中实现甲酸的高效电催化氧化摘要：将铂金纳米粒子分散在多孔性聚甲氧基苯胺薄膜上，制备一种以铂金为主要材料的复合焊条材料，这种材料通过在玻璃碳(GC)电极上电聚合而产生。该pt/POME/GC电焊条已经通过SEM,EDX和电化学分析。而且，循环伏安法和计时电流法证实，该复合电极材料在甲酸氧化过程中展现出优越电催化性能，从而颇受好评。相对于铂金分散在赤裸的玻璃碳上，pt/POME/GC复合材料在甲酸电氧化过程中展现出更高的催化能力和更强的抗腐蚀能力。这些性能的提高得益于Pt和POMA的协同效应。由于CO除去了循环伏安信号，它在pt/POME/GC材料上的干扰已大大削弱。这个结果表明POMA薄膜在作为甲酸电催化氧化方面的主要材料有着巨大潜能。1介绍作为小型手提电子产品的电源，直接甲酸燃料电池由于它相对于直接甲醇燃烧电池的一些优势，已经引起了广泛关注。虽然相对甲酸来说甲醇具有更高的理论能量密度，它也存在一些劣势，比如本身的毒性，动力学上缓慢的电催化氧化性，在高聚物薄膜和复杂的反应过程见存在很大交叉。相反，甲酸是无毒性的，很少具有交叉点，这使得直接甲酸燃烧电池更能被普遍使用。铂金被广泛应用于甲酸的电催化学氧化。人们普遍认为甲酸在铂金上的氧化过程有两种途径，即双径路，一个通过脱氢反应形成CO2的直接氧化途径和一个通过脱氢反应形成吸附了的CO作为反应媒介的间接途径。而且，甲酸在铂金表面的氧化主要通过第二种途径，导致铂金被CO破坏，因此催化性能降低为了降低破坏，已付出了许多努力，主要是通过修复铂金表面，比如以铂金为主的双金催化剂，铂金和包含15个原子以上的大环组成的共催化剂，锰氧化单个纳米晶体改良的铂金催化剂。虽然在某种程度上是有效的，但也有如价格昂贵等不足。至今，用于导电高分子材料的铂金复合材料（CPs），如聚苯胺，聚吡咯，聚噻吩等，在电催化研究领域备受瞩目。以铂金为主的CPs催化剂在有机分子氧化过程中的增强活动与它们的高比表面积，CPs和相关铂金催化剂之间的协同效应有关。正如聚苯胺衍生物之一的聚邻甲氧基苯胺，由于优越的电变色，良好的溶解性，电化学活性和高热力学稳定性，被广泛研究。另外，在甲醇电氧化过程中使用含有POMA的铂金的研究表明催化能力得到提高。就我们掌握的来说，至今在直接甲酸燃烧电池中有关使用POMA协助铂金纳米粒子的报导很有限，正如之前说的在很多方面相对直接甲醇燃烧电池较有优势。本文通过在POMA薄膜上放置铂金进行电沉积成功制备Pt/POMA复合材料。相比于和它极相似的将铂金置于赤裸的玻璃碳上，让人兴奋的是，Pt/POMA复合材料在电催化氧化甲酸过程中有明显的性能优越。2实验部分2.1材料和设备邻甲氧基苯胺（99%）（JonsonMatthey公司）H2PtCl6（中国上海shiyi化学试剂股份有限公司）原货使用，甲酸和硫酸是分析纯的，本实验全过程使用双重蒸馏水，在室温下用CHI660B稳压器和恒流器（中国上海ChenHua机械股份有限公司）进行电化学实验。用一根玻璃碳电极（直径三毫米）作为基体电极，反电极和对照电极分别是铂丝和饱和甘汞电池，试验中用干燥的氮气对电解液溶液脱氧，用少量高压氮气保护电解液。用一台装有能量X射线弥散分析仪（S-4700，日本）的扫描电子显微镜（FEIQunta200）判断复合材料试样的形态和组成。2.2电极制备实验前，将玻璃碳表面用0.3mm的铝浆抛光，在超声波浴中用双蒸馏水冲洗。POMA的电沉积是将0.1mol邻甲氧基苯胺和0.5mol硫酸混合，在0.7V恒压下特定的时间内进行的。根据方程式1，假设电流效率为100%，高聚物薄膜厚度（dn）是由高聚物薄膜增长过程中通过这个单位面积上的总电荷来推导的M是邻甲氧基苯胺的分子量（126.16g/mol）,n是高聚物的每个单体上电子转移数（这里大约为2），F是法拉第常熟（96485C/mol），ρ是POMA的密度(1.50g/cm3)，s是玻璃碳电极的表面积（0.07cm2）。复合之后，用乙醇和水将经POMA改性过的玻璃碳电极整个冲洗，在-0.2V电压下，将铂金纳米粒子置于一个3mM的H2PtCl6，0.5M的硫酸溶液中。POMA/GC上负荷的铂金量是由方程式2决定的Qdep2是假设电流效率为100%前提下铂金沉积过程中的总电荷，M是铂金的原...