羟基化锌催化臭氧氧化去除水中痕量磺胺嘧啶VIP免费

中国环境科学2011,31(2)：233~238ChinaEnvironmentalScience羟基化锌催化臭氧氧化去除水中痕量磺胺嘧啶周宁娟,薛罡*,卜聃,刘亚男(东华大学环境科学与工程学院,上海201620)摘要：以实验室制备的羟基化锌(ZnOOH)为催化剂,研究了其催化臭氧化去除水中痕量磺胺嘧啶(SD)的效能,通过研究叔丁醇对催化效果的影响,推断了催化反应机理,探讨了臭氧投加量、水质因素、催化剂投加量和使用次数对催化性能的影响因素.结果表明,ZnOOH对臭氧氧化水中的SD有较强的催化活性.催化剂表面结合的羟基基团有利于催化反应.在优化的实验条件下,蒸馏水中反应30min时,催化臭氧化比单独臭氧化对SD的去除率提高了47.7%.催化过程遵循自由基反应机理,SD的去除效果随催化剂投加量的增加而提高,催化剂在重复使用后催化效果基本不变,水中的氯离子可以明显降低催化剂的活性,偏碱性条件下,催化效果更佳.关键词：羟基化锌；催化臭氧化；磺胺嘧啶；羟基自由基中图分类号：X703.1文献标识码：A文章编号：1000-6923(2011)02-0233-06CatalyticozonationoftracesulfadiazineinwaterbyZnOOH.ZHOUNing-juan,XUEGang*,BUDan,LIUYa-nan(SchoolofEnvironmentalScienceandEngineering,DonghuaUniversity,Shanghai201620,China).ChinaEnvironmentalScience,2011,31(2)：233~238Abstract：ZnOOHpreparedinlaboratorywasusedasacatalystintheozonationoftracesulfadiazine(SD)inwater.Thecatalyticmechanismwasdeducedbaseontheeffectofradicalinhibitort-BuOHonthereaction.TheinfluencesofO3dose,waterqualityparameters(pH,chlorideanionconcentration),catalystdoseandcatalystreuseontheSDremovalwerealsoexamined.ZnOOHhadexcellentcatalyticactivityinSDozonation.Thehydroxylgroupscombinedonthecatalystsurfacesplayedapartinthecatalyticreactions.TheremovalofSDdissolvedindistilledwaterincreasedby47.7%atreactiontimeof30mininozonationwithzinchydroxidecomparedtotheozonationwithoutcatalystunderoptimalconditions.ThecatalyticreactionprocessfollowedahydroxylradicalreactionmechanismandtheSDremovalimprovedwithincreasingdosageofcatalyst.ZnOOHcanbereusedforseveraltimeswithoutobviousreductionofcatalyticactivityandCl-inwatercouldgreatlydecreasethecatalyticactivityofZnOOH.TheoptimalcatalyticactivityofZnOOHachievedatweakbasicsolution.Keywords：zinchydroxide；catalyticozonation；sulfadiazine；hydroxylradical磺胺嘧啶(SD)是一种应用广泛的抗生素类药物.由于磺胺类药物亲水性强,很容易被雨水冲刷进入到地表水或者渗滤到地下水中,从而进入到食物链影响环境和人体健康[1-2].因此,研究此类化合物的去除机理与方法具有实际意义和应用价值.SD是性质相对稳定的抗生素类物质,因此不能用生物降解的方法处理.传统的饮用水处理工艺对部分溶解性微量有机污染物去除能力十分有限[3-5].目前国内常用的高级氧化工艺中臭氧化降解是主要的方法之一.但臭氧分子对有机物的氧化有强的选择性[6].已有的研究表明[7-9],采用臭氧和其他氧化剂联用技术可以更好地提高对有机污染物的降解效率.过度金属羟基化物作为催化剂用于臭氧氧化工艺,是近几年来的新方法,其中利用羟基化锌催化臭氧降解磺胺类物质的研究还鲜见报道.本实验采用实验室自制的羟基化锌作为臭氧化的催化剂,对羟基化锌催化臭氧化去除水中痕量的SD的效能和催化机理进行了探讨,为实际给水系统中处理有机污染物提供理论支持和科学依据.收稿日期：2010-06-18基金项目：教育部新世纪优秀人才计划(NECT-07-0175);上海市基础研究重点项目(08JC1400500);上海市自然科学基金(10ZR1401100);教育部博士点基金新教师项目(200802551001)∗责任作者,教授,xuegang@dhu.edu.cn234中国环境科学31卷1材料与方法1.1材料SD储备液:称取0.01gSD标准品(纯度>99.0%)溶于适量75%乙腈,完全溶解后转移至100mL容量瓶中,用75%的乙腈定容,放在棕色瓶内,置于-20oC冷冻避光保存.标准使用液现用现配,用75%乙腈溶液定容;3mL/500mg的C18固相萃取柱,QSC-12T型可调氮吹仪,用于固相萃取;HPD-25...