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催化剂制备工艺

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催化剂制备工艺 1 催化剂的载体 甲烷自热重整所用催化剂的载体需要具有适当的晶相组成、比表面和孔结构,以有利于反应物分子在催化剂表面吸附、活化,同时也有利于产物分子脱附而离开催化剂表面,防止积炭反应的发生此外载体还应具有较好的机械强度。 目前研究较多的载体有Al2O3、MgO、SiO2、TiO2、CeO2、ZrO2、SiO2-Al2O3 Y 型分子筛等。 Bhattacharya 等[1]考察了在温度为 1023K,空速为 5000h-1,CH4/O2 为 8:1 时,负载在不同载体上的Pt 催化剂的部分氧化反应结果。所用的催化剂载体分别为 IIIA,IVA 金属氧化物和稀土金属氧化物, γ-AL2O3 和 SiO2。研究表明,因载体不同,甲烷转化率在33.4%到 66.9%之间变化,除 SiO2 外,其它载体担载的催化剂一氧化碳的选择性均超过99%以上。 曹立新等[2]对 5 种不同载体(Al2O3、ZrO2、SrTiO3、SiO2、TiO2)上担载l0%NiO 所制得的催化剂进行甲烷氧化制合成气影响的考察。实验结果表明该系列催化剂的活性顺序为:NiO/Al2O3>NiO/ZrO2>NiO/SrTiO3>NiO/SiO2>NiO/TiO2。TPR 结果显示 NiO 与不同载体之间经 1073K 焙烧都有不同程度的相互作用。TPD 表明催化剂表面相对较强的碱中心有利于甲烷分子的活化,并能增加催化剂抗积炭性能。 因为载体表面的酸碱性对催化剂的活性和抗积炭能力有很大影响,所以选择催化剂载体时,也要考虑载体表面的酸碱性。一般认为,催化剂表面有相对较强的碱性中心,将有利于增强催化剂的抗积炭能力。 Zhang 等[3]研究了以 A12O3、TiO2、SiO2、MgO、La2O3、YSZ 为载体的0.5wt.%Rh催化剂的二氧化碳重整的反应性能。结果表明:在 923K,CH4/CO2=1.0 的反应条件下,重整的初活性顺序是 YSZ>Al2O3>TiO2>SiO2>La2O3>MgO。在 1023K,20%CH4,20%CO2,60%He 的反应条件下,在 Rh/SiO2 和 Rh/YSZ 上进行 50h 的重整反应,没有发现催化剂的失活。 可以看出,各个载体间的差异很大,Al2O3 由于具有适宜的比表面和孔结构可以用作 CH4 自热重整催化剂的载体,而且不同类型 Al2O3 的反应活性也有所不同。 李振花等[4]分别采用α-Al2O3、θ-Al2O3、γ-Al2O3 为载体,测定了载体对甲烷部分氧化制合成气的活性和 CO 选择性的影响。发现催化剂在 773K 下用H2 还原后,10%Ni/θ-Al2O3、Ni/γ-Al2O3 对甲烷部分氧化反应无活性,只有10%Ni/α-Al2O3 对反应有活性。XRD 测试结果表明,10%Ni/γ-Al2O3 催化剂在 1123K 下反应 4h 后,...

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