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文章编号:!""#$%&’((’""!)")$"""#$"#基于物性推算法的膜分离材料设计王保国(清华大学化学工程系,北京!"""%()山口猛央中尾真一(东京大学工学院化学系统工程系,东京)摘要:针对渗透汽化或蒸汽渗透法进行有机溶剂混合物分离,首次提出基于物性推算法的膜分离材料设计方法*基于溶解$扩散机理模型,使用统计热力学和状态方程式为基础的+,-.$/01模型进行溶解度计算,自由体积模型推算扩散系数,同时考虑填充型复合膜的基膜影响,建立膜渗透通量计算模型*溶解性、扩散性的物性推算结果,较好地再现芳香族有机溶剂在高分子材料中的溶解和扩散行为,复合膜的渗透通量计算值与实验测定结果基本一致*由于计算模型中不包含任何从实验直接回归参数,本设计法具有可预测性和普遍适用性*关键词:膜分离;物性推算;材料设计;有机溶剂中图分类号:23"’%4%;5#%6;076!4(文献标识码:8利用膜分离技术对有机溶剂混合物进行精制和纯化,具有分离效率高、能耗低、节省设备投资等优点,受到广大研究人员的普遍重视[!!6]*有机溶剂种类众多、性质各异,对于具体的混合物体系,选择合适的膜材料成为研究工作的重点[(,)]*此外,有机溶剂在膜内的溶解往往引起膜材料“溶胀”,导致膜分离性能劣化,如何克服膜材料的“溶胀”成为分离有机溶剂的新型分离膜开发的技术关键*尽管人们在选择膜材料和制膜工艺方面进行了大量实验研究工作,积累了许多有益的结果[7,#],然而利用膜分离技术进行有机溶剂分离,在工业上还没有得到实现*迄今为止,由于尚未建立用于有机溶剂分离的膜材料设计方法论,新型膜分离材料的开发受到限制*本研究针对种类众多的溶剂体系,不使用直接从实验回归的物理化学参数,而是采用计算机模拟计算方法,完成对分离膜材料的优选和膜构造优化,提出膜分离材料设计方法*在渗透汽化和蒸汽渗透等膜分离过程中,由于有机溶剂在膜中溶解性以及扩散性差异,完成对混合物分离*然而,溶剂分子进入高分子膜所引起的膜材料溶胀,往往使得膜分离过程难以很好实现*针对这一问题,本研究开发了具有填充型构造的复合膜,用于分离有机溶剂*如图!所示,在耐溶剂的多孔性基膜上,通过等离子体照射产生自由基,使高分子单体在基膜的细孔表面发生接枝反应,形成的直链状高分子聚合物完全填充基膜的微孔*在混合溶剂渗透过程中,所填充的高分子材料起分离作用,耐溶剂的基膜能够有效抑制膜“溶胀”现象,达到高度分离目的*图!充填型复合膜概念可以认为,通过接枝聚合而形成的填充型高分子,和普通线形高分子一样各向同性,它们具有相同溶解性和扩散性*因此,可以采用现有高分子材料中收稿日期:’"""$"#$’7;修改稿收到日期:’"""$!!$!7基金项目:日本国新能源开发机构(9/:0)资助项目作者简介:王保国(!&7)!),男,河北省隆尧县人,工学博士,副教授,主要从事高分子膜物理化学和分离过程研究*第’!卷第)期膜科学与技术;?89/1,@/9,/89:2/,A90-0+B0CD*’""!万方数据溶剂的溶解性,扩散性推算模型,同时考虑基膜的抑制溶胀效果,建立低分子溶剂在高分子膜中渗透通量的计算模型[!]"根据模型的计算结果,得到不同种类溶剂在不同材料膜中的渗透特性,可以实现高分子膜材料的选择和优化"!数学模型!"!溶解性预测预测高分子溶液的相平衡具有重大的理论意义和实践价值,长期的研究中,人们开发了许多溶液理论模型[#]"$%&’()*+,,-./的数学模型,以简单明了的形式,表达高分子溶液体系复杂的相平衡关系"由于其导出过程采用了严格的统计热力学理论,其结果在多种场合得到成功应用"目前为止,在整理相平衡实验数据和解释溶液现象时,它仍是应用最为广泛的模型之一"%.!&/0%."/1"21#/"32(4)式中,"/,"2分别是溶剂和高分子的体积分数,!&/代表溶剂在高分子材料中的活度"该模型的应用需要从实验数据回归分子间相互作用参数!/,因此,它不具有完全预测性"在过去二三十年中,研究人员一直在努力开发完全可预测型数学模型"将低分子溶液体系中得到成功应用的567859:模型,推广到高分子体系,并采用基团贡献法...

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