基于纳米簇电化学发光生物胺传感器的构建与应用论文设计

摘要Construction and Application of Electroluminescent Biogenic amine sensors Based on Nanoclusters摘要电化学发光（Electrogenerated chemilumines-cence，ECL）作为一种新型的电化学技术，被广泛应用于生物检测，具有灵敏度高、线性范围广、成本低、可控性好、样品预处理简单、检测快速等特点。目前，在 ECL 中使用了不同的量子点作为发射体，而这些量子点由于其结构中存在诸如 Cd2+和 Pb2+等重金属的固有毒性，导致生物测定的应用受到限制。而且许多传统的有机发光剂价格昂贵，毒性大。因此，为了减少环境污染和经济损耗，开发一种新的低毒或无毒的 ECL 生物分析材料极为必要。目前，贵金属纳米团簇（Noble metal clusters，MNCs；尺寸小于 2 nm）由于其独特的导电性和优异的生物相容性，在荧光生物标记、化学传感和生物传感器检测和实际应用中受到了广泛的关注。由于特殊的物理（光学、电子）、化学性质，金纳米团簇（Au NCs）和银纳米团簇（Ag NCs）被用作化学传感和生物成像的电化学发光标签。因此，基于贵金属纳米材料的电化学传感器研究及生物分析应用具有极大的研究价值及应用前景。由于生物分子保护的金纳米簇具有更好的生物相容性，本文报道了一种新型的基于 Au@Ag 纳米团簇的精胺(SPM)固态ECL 传感器。以 L-谷胱甘肽(L-GSH)为模板，通过两步合成高水溶性的金@银纳米团簇(Au@Ag NCs)，本研究发现该金@银纳米团簇(Au@Ag NCs)具有较强的阴极与阳极电化学发光信号，特别是 SPM 能够有效地抑制 Au@Ag NCs 的阴极 ECL强度却又能增强 Au@Ag NCs 的阳极 ECL 强度，本研究并对其抑制或增强 ECL 的机理进行了研究，提出了 SPM 作为共反应促进剂的 ECL 机制。为了构建固态ECL 平台，在玻碳电极表面对 Au@Ag NCs、PANI、ATMP 进行了良好的修饰，并利用 PANI 的优良导电性促进了它们之间的电子转移。通过优化一些重要的实验条件，构建了用于测定 SPM 的 ECL 传感器，其阳极与的阴极的线性范围分别为 1×10-12-1×10-5 M 和 1×10-12-1×10-4 M，最低检出限分别为 1.10×10-13 M (S/N=3) 和2.97×10-13 M (S/N=3)，其稳定性良好。本论文的具体研究内容如下：设计了一种基于 GSH-Au@Ag NCs 的液相电化学发光（ECL）生物传感器，PAGE \* MERGEFORMATVII摘要用于精胺的便捷检测分析。本研究以谷胱甘肽作为模板保护剂，首次制备了具红色荧光的高水溶性金银合金纳米簇，发...